While Loop mit Value Signaling beenden

Nein, so wird es noch nicht so richtig funktionieren.

1) Da LabVIEW alles, was parallel abgearbeitet werden kann, auch parallel abarbeitet, ist der Wert des Stop-Buttons in der Regel schon direkt am Start der Schleife ausgelesen. Mit hoher Wahrscheinlichkeit hast du immer 2 Durchläufe deiner While-Schleife. Zum Beweis, schließ einfach einmal einen Indikator am Index der While-Schleife an.
2) Mit Value(Signaling) verwendest du eigentlich die falsche Property Node. In diesem Fall langt auch Value. Die Signaling-PropertyNode ist dafür gedacht, ein Event in einer Event-Struktur auszulösen, so als ob interaktiv der Button bedient wurde.
3) Du kannst die For-Schleife auch vorzeitig abbrechen, einfach mal Rechtsklick auf den Rand -> "Conditional Terminal". Aktuell gibst du nur den Vergleich des letzten Durchlaufs weiter.

Wie Gerd schon gesagt hat, THINK DATAFLOW.

Gruß, Jens