Messwerte speichern -> X Achse soll die Systemzeit sein

Nein, die Konvertierung ist in diesen einfachen Fällen kein Problem. Du wirst auch den Rechenzeit-Verlust nicht bemerken. Du solltest es dir nur für die Zukunft angewöhnen, weil es bei komplizierteren Datentypen zu Fehlern kommen kann, bei denen du dich dann tot suchst...

Zum Schleifenabbruch. Es gibt viele Möglichkeiten, zwei paralelle Schleifen abzubrechen (durch Suche im Forum solltest du auch was finden). Einfachste, aber sehr unbeliebte, Methode ist, in einer der beiden Schleifen eine lokale Variable des Stop-Buttons abzufragen, in der anderen den Button selber. Unbeliebt, weil erstens langsam und zweitens gibt sie den Geist auf, sobald du eine Schleife in ein SubVI verlagerst.
Besser ist schon alles, was du in der Synchronization-Palette findest. Tipp: Notifier oder Rendezvous.
Auch sehr beliebt: Functional Global Variable.

Damit solltest du eigentlich genug Möglichkeiten zusammen haben, um den zweiten Stop-Button zu vermeiden.

Zum Thema Soll-Zyklen: Wieso verwendest du eine Schleife in der Schleife in der Schleife. Dann hast du unnötig viele Abbruch-Bedingungen zu checken. Die For-Schleife brauchst du z.B. nicht. Ein Case in der äußeren While-Schleife reicht. Dort fragst du ab, ob dein Schleifenzähler i noch kleiner als die Soll-Laufzeit ist, wenn ja, dann Schleifeninhalt ausführen. Wenn nicht, dann Schleife beenden.
Richtig interessant, professionell und flexibel wird es, wenn du deine Struktur zu einer State-Machine umbaust (viel fehlt nicht dazu)... Dann hast du alles in der Hand und musst auf nix warten. Du kannst dir sogar die parallele Mess-Schleife sparen. Suche einfach mal im Forum oder bei Google nach State-Machine, wenn du Lust dazu hast...